Studies of aldehydes in an atmosphere simulation chamber

Im Zuge dieser Arbeit wurde ein DOAS-Instrument an der Atmosphären-Simulationskammer SAPHIR (Forschungszentrum Jülich) aufgebaut, das auf einem Vielfach-Reflektionssystem des White-Designs basiert. Das DOAS-Instrument ermöglichte erstmalig den Nachweis von NO3 an der Kammer. Ein NO3- Verlustprozess wurde in der trockenen Kammer beobachtet und mit einer Lebensdauer von (42 +/- 4) min charakterisiert. Davon abgesehen diente die Kammer für Experimente von dreierlei Art. (1) Das DOAS konnte unter kontrollierten Bedingungen mit anderen Nachweismethoden für die Spurengase NO2, O3, HONO, H2O, Benzol und m-Xylol verglichen werden. Die Übereinstimmung des DOAS mit den anderen Methoden war sehr gut (Maximalabweichung 13 % im Absolutwert, Korrelationskoeffizienten größer als 0.92). (2) Das DOAS konnte mit Zeitreihen von Spurengaseingaben (von Benzaldehyd, Toluol and HCHO) in die Kammer verglichen werden, die auf Basis der Probenmenge und fundamentaler Kammereigenschaften berechnet wurden. Auch hier war die Übereinstimmung zwischen der Messung und den Berechnungen gut (Maximalabweichung 19 %, R größer als 0.94). Damit konnte die Skalierung des differentiellen Absorptionsquerschnittes von HCHO, der in der DOAS-Auswertung verwendet wird, bestätigt werden. (3) Messungen des DOAS und anderer Instrumente konnten zur Validierung aktueller Chemie-Modelle verwendet werden. Die OH-Reaktivität in der belichteten Kammer wurde aus DOAS-Messungen von Benzol und m-Xylol abgeleitet und stimmte hervorragend mit einer direkten OH-Messung überein. Weiterhin wurde die HCHO-Ausbeute in der Ethen-Ozon-Reaktion untersucht. Dies brachte eine Diskrepanz zwischen einer Modellrechnung und der Messung zutage, die auf Modellannahmen über kinetische Parameter von Zwischenprodukten im Ethen-Ozon-Mechanismus zurückgeführt wurde. Schließlich bestätigten Absolutbestimmungen der Reaktionskoeffizienten von NO3-Reaktionen mit Ethanal (2.6 +/- 0.5), Propanal (5.8 +/- 1.0), Butanal (11.9 +/- 1.4) und Benzaldehyd (2.2 +/- 0.6, Angaben in cm3/s bei 300 K) gegenwärtige Literaturempfehlungen für atmosphärische Bedingungen. Allerdings stimmten die gemessenen Ausbeuten von Produktaldehyden in den NO3-Reaktionen mit Propanal und Butanal nicht mit Modellrechnungen überein. Dies wurde auf die Modellannahmen, die im Aldehyd-Abbaumechanismus über kinetische Parameter von Peroxyacyl-Nitraten gemacht wurden, zurückgeführt. Ausführliche Beschreibung

Gespeichert in:

Autor*in:	Boßmeyer, Jens [verfasserIn]
Hochschulschrift:	Heidelberg, Univ., Diss., 2006

Format:	E-Book
Sprache:	Englisch

Erschienen:	2006

Schlagwörter:	Aldehyde / SAPHIR, Simulationskammer
Formangabe:	Hochschulschrift

Umfang:	Online-Ressource (165 S.)

Weitere Ausgabe:	Erscheint auch als Druck-Ausgabe Boßmeyer, Jens: Studies of aldehydes in an atmosphere simulation chamber - 2006

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DOI / URN:	urn:nbn:de:bsz:16-opus-63079

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(DE-627)1323964339 (DE-576)253964334 http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bsz:16-opus-63079 application/pdf Verlag Volltext http://archiv.ub.uni-heidelberg.de/volltextserver/volltexte/2006/6307/index.html Verlag Volltext http://archiv.ub.uni-heidelberg.de/volltextserver/volltexte/2006/6307/pdf/phd_bossmeyer_2006.pdf Verlag Volltext GBV_ILN_20 ISIL_DE-84 SYSFLAG_1 GBV_KXP SSG-OPC-GGO GBV_ILN_21 ISIL_DE-46 GBV_ILN_22 ISIL_DE-18 GBV_ILN_23 ISIL_DE-830 GBV_ILN_30 ISIL_DE-104 GBV_ILN_40 ISIL_DE-7 GBV_ILN_60 ISIL_DE-705 GBV_ILN_110 ISIL_DE-Luen4 GBV_ILN_370 ISIL_DE-1373 GBV_ILN_2011 ISIL_DE-16 GBV_ILN_2013 ISIL_DE-16-250 BO 045F 530 20 01 0084 833658409 x 10-09-07 21 01 0046 833668277 z 10-09-07 22 01 0018 83367854X SUBolrd xu 10-09-07 23 01 0830 833686755 olr-d x 10-09-07 30 01 0104 833692046 z 10-09-07 40 01 0007 83369894X xsn 10-09-07 60 01 0705 833709127 z 10-09-07 110 01 3110 833719467 x 10-09-07 370 01 4370 833727311 x 10-09-07 2011 01 DE-16 3311123093 00 --%%-- --%%-- --%%-- --%%-- l01 21-11-06 2013 01 DE-16-250 4314279133 00 --%%-- --%%-- --%%-- --%%-- l01 25-04-23 20 01 0084 http://d-nb.info/979873371 20 01 0084 http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bsz:16-opus-63079 21 01 0046 http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bsz:16-opus-63079 22 01 0018 http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bsz:16-opus-63079 23 01 0830 http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bsz:16-opus-63079 30 01 0104 http://deposit.d-nb.de/cgi-bin/dokserv?idn=979873371 40 01 0007 http://d-nb.info/979873371 60 01 0705 http://deposit.d-nb.de/cgi-bin/dokserv?idn=979873371 110 01 3110 http://deposit.d-nb.de/cgi-bin/dokserv?idn=979873371 370 01 4370 http://deposit.d-nb.de/cgi-bin/dokserv?idn=979873371 2011 01 DE-16 http://archiv.ub.uni-heidelberg.de/volltextserver/volltexte/2006/6307 2013 01 DE-16-250 00 s hd2006 2013 01 DE-16-250 01 s (DE-627)1416719172 Dissertation/Habilitation/Hochschulschrift 2013 01 DE-16-250 02 s per_1 2013 01 DE-16-250 03 s s_165 2013 01 DE-16-250 04 p (DE-627)1843283611 Boßmeyer, Jens 2013 01 DE-16-250 04 k (DE-627)1471138844 Dekanat der Fakultät für Physik und Astronomie 2013 01 DE-16-250 04 s (DE-627)1410501914 Verfasser 2013 01 DE-16-250 04 s pos_1 60 01 0705 10 ho 2011 01 DE-16 053754880 20 01 0084 OLRD 21 01 0046 OLRD 30 01 0104 OLRD 40 01 0007 OLRD 60 01 0705 OLRD 110 01 3110 OLRD 370 01 4370 OLRD 22 01 0018 SUBolrd 23 01 0830 olr-d 23 01 0830 2007.09.10
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(1) Das DOAS konnte unter kontrollierten Bedingungen mit anderen Nachweismethoden für die Spurengase NO2, O3, HONO, H2O, Benzol und m-Xylol verglichen werden. Die Übereinstimmung des DOAS mit den anderen Methoden war sehr gut (Maximalabweichung 13 % im Absolutwert, Korrelationskoeffizienten größer als 0.92). (2) Das DOAS konnte mit Zeitreihen von Spurengaseingaben (von Benzaldehyd, Toluol and HCHO) in die Kammer verglichen werden, die auf Basis der Probenmenge und fundamentaler Kammereigenschaften berechnet wurden. Auch hier war die Übereinstimmung zwischen der Messung und den Berechnungen gut (Maximalabweichung 19 %, R größer als 0.94). Damit konnte die Skalierung des differentiellen Absorptionsquerschnittes von HCHO, der in der DOAS-Auswertung verwendet wird, bestätigt werden. (3) Messungen des DOAS und anderer Instrumente konnten zur Validierung aktueller Chemie-Modelle verwendet werden. Die OH-Reaktivität in der belichteten Kammer wurde aus DOAS-Messungen von Benzol und m-Xylol abgeleitet und stimmte hervorragend mit einer direkten OH-Messung überein. Weiterhin wurde die HCHO-Ausbeute in der Ethen-Ozon-Reaktion untersucht. Dies brachte eine Diskrepanz zwischen einer Modellrechnung und der Messung zutage, die auf Modellannahmen über kinetische Parameter von Zwischenprodukten im Ethen-Ozon-Mechanismus zurückgeführt wurde. Schließlich bestätigten Absolutbestimmungen der Reaktionskoeffizienten von NO3-Reaktionen mit Ethanal (2.6 +/- 0.5), Propanal (5.8 +/- 1.0), Butanal (11.9 +/- 1.4) und Benzaldehyd (2.2 +/- 0.6, Angaben in cm3/s bei 300 K) gegenwärtige Literaturempfehlungen für atmosphärische Bedingungen. Allerdings stimmten die gemessenen Ausbeuten von Produktaldehyden in den NO3-Reaktionen mit Propanal und Butanal nicht mit Modellrechnungen überein. Dies wurde auf die Modellannahmen, die im Aldehyd-Abbaumechanismus über kinetische Parameter von Peroxyacyl-Nitraten gemacht wurden, zurückgeführt. In the course of this thesis, a DOAS instrument using a multiple reflection system of the White design was installed at the atmosphere simulation chamber SAPHIR (Forschungszentrum Jülich, Germany). The DOAS instrument allowed to detect NO3 at SAPHIR for the first time. A loss process of NO3 was identified in the dry chamber and characterised with a lifetime of (42 +/- 4) min. Apart from that, the chamber was used in three ways. (1) The DOAS could be compared to other detection methods under controlled conditions, which was done for the trace gases NO2, O3, HONO, H2O, benzene and m-xylene. The agreement between DOAS and the other methods was very good (13 % maximum deviation in the absolute value, correlation coefficients higher than 0.92). (2) The DOAS could be compared to time profiles of trace gas injections (of benzaldehyde, toluene and HCHO) into the chamber, which were calculated from the sample weight and from fundamental chamber properties. The agreement between the DOAS and the calculations was also good (19 % maximum deviation, R higher than 0.94). Thus, the scaling of the differential absorption cross section of HCHO used in the DOAS evaluations was confirmed. (3) Measurements of the DOAS and other instruments could be used to validate current chemistry models. The OH reactivity in the sunlit chamber was derived from DOAS measurements of benzene and m-xylene and matched a direct OH measurement excellently. Moreover, the HCHO yield from the ethene-ozone reaction was studied. A discrepancy was observed between a model calculation and the measurement, which originated from the model assumptions made for kinetics of reaction intermediates in the ethene-ozone mechanism. Finally, absolute rate studies of the NO3 reaction with ethanal (2.6 +/- 0.5), propanal (5.8 +/- 1.0), butanal (11.9 +/- 1.4) and benzaldehyde (2.2 +/- 0.6, all in cm3/s at 300 K) corroborated the rate coefficients of current literature recommendations at near-ambient concentration levels. However, the measured yields of the product aldehydes in the NO3 reactions with propanal and butanal disagreed with model calculations. This discrepancy originated from the model assumptions made for the kinetics of peroxyacyl nitrates in the degradation mechanism of the aldehydes. 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(1) Das DOAS konnte unter kontrollierten Bedingungen mit anderen Nachweismethoden für die Spurengase NO2, O3, HONO, H2O, Benzol und m-Xylol verglichen werden. Die Übereinstimmung des DOAS mit den anderen Methoden war sehr gut (Maximalabweichung 13 % im Absolutwert, Korrelationskoeffizienten größer als 0.92). (2) Das DOAS konnte mit Zeitreihen von Spurengaseingaben (von Benzaldehyd, Toluol and HCHO) in die Kammer verglichen werden, die auf Basis der Probenmenge und fundamentaler Kammereigenschaften berechnet wurden. Auch hier war die Übereinstimmung zwischen der Messung und den Berechnungen gut (Maximalabweichung 19 %, R größer als 0.94). Damit konnte die Skalierung des differentiellen Absorptionsquerschnittes von HCHO, der in der DOAS-Auswertung verwendet wird, bestätigt werden. (3) Messungen des DOAS und anderer Instrumente konnten zur Validierung aktueller Chemie-Modelle verwendet werden. Die OH-Reaktivität in der belichteten Kammer wurde aus DOAS-Messungen von Benzol und m-Xylol abgeleitet und stimmte hervorragend mit einer direkten OH-Messung überein. Weiterhin wurde die HCHO-Ausbeute in der Ethen-Ozon-Reaktion untersucht. Dies brachte eine Diskrepanz zwischen einer Modellrechnung und der Messung zutage, die auf Modellannahmen über kinetische Parameter von Zwischenprodukten im Ethen-Ozon-Mechanismus zurückgeführt wurde. Schließlich bestätigten Absolutbestimmungen der Reaktionskoeffizienten von NO3-Reaktionen mit Ethanal (2.6 +/- 0.5), Propanal (5.8 +/- 1.0), Butanal (11.9 +/- 1.4) und Benzaldehyd (2.2 +/- 0.6, Angaben in cm3/s bei 300 K) gegenwärtige Literaturempfehlungen für atmosphärische Bedingungen. Allerdings stimmten die gemessenen Ausbeuten von Produktaldehyden in den NO3-Reaktionen mit Propanal und Butanal nicht mit Modellrechnungen überein. Dies wurde auf die Modellannahmen, die im Aldehyd-Abbaumechanismus über kinetische Parameter von Peroxyacyl-Nitraten gemacht wurden, zurückgeführt. In the course of this thesis, a DOAS instrument using a multiple reflection system of the White design was installed at the atmosphere simulation chamber SAPHIR (Forschungszentrum Jülich, Germany). The DOAS instrument allowed to detect NO3 at SAPHIR for the first time. A loss process of NO3 was identified in the dry chamber and characterised with a lifetime of (42 +/- 4) min. Apart from that, the chamber was used in three ways. (1) The DOAS could be compared to other detection methods under controlled conditions, which was done for the trace gases NO2, O3, HONO, H2O, benzene and m-xylene. The agreement between DOAS and the other methods was very good (13 % maximum deviation in the absolute value, correlation coefficients higher than 0.92). 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(DE-627)1323964339 (DE-576)253964334 http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bsz:16-opus-63079 application/pdf Verlag Volltext http://archiv.ub.uni-heidelberg.de/volltextserver/volltexte/2006/6307/index.html Verlag Volltext http://archiv.ub.uni-heidelberg.de/volltextserver/volltexte/2006/6307/pdf/phd_bossmeyer_2006.pdf Verlag Volltext GBV_ILN_20 ISIL_DE-84 SYSFLAG_1 GBV_KXP SSG-OPC-GGO GBV_ILN_21 ISIL_DE-46 GBV_ILN_22 ISIL_DE-18 GBV_ILN_23 ISIL_DE-830 GBV_ILN_30 ISIL_DE-104 GBV_ILN_40 ISIL_DE-7 GBV_ILN_60 ISIL_DE-705 GBV_ILN_110 ISIL_DE-Luen4 GBV_ILN_370 ISIL_DE-1373 GBV_ILN_2011 ISIL_DE-16 GBV_ILN_2013 ISIL_DE-16-250 BO 045F 530 20 01 0084 833658409 x 10-09-07 21 01 0046 833668277 z 10-09-07 22 01 0018 83367854X SUBolrd xu 10-09-07 23 01 0830 833686755 olr-d x 10-09-07 30 01 0104 833692046 z 10-09-07 40 01 0007 83369894X xsn 10-09-07 60 01 0705 833709127 z 10-09-07 110 01 3110 833719467 x 10-09-07 370 01 4370 833727311 x 10-09-07 2011 01 DE-16 3311123093 00 --%%-- --%%-- --%%-- --%%-- l01 21-11-06 2013 01 DE-16-250 4314279133 00 --%%-- --%%-- --%%-- --%%-- l01 25-04-23 20 01 0084 http://d-nb.info/979873371 20 01 0084 http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bsz:16-opus-63079 21 01 0046 http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bsz:16-opus-63079 22 01 0018 http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bsz:16-opus-63079 23 01 0830 http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bsz:16-opus-63079 30 01 0104 http://deposit.d-nb.de/cgi-bin/dokserv?idn=979873371 40 01 0007 http://d-nb.info/979873371 60 01 0705 http://deposit.d-nb.de/cgi-bin/dokserv?idn=979873371 110 01 3110 http://deposit.d-nb.de/cgi-bin/dokserv?idn=979873371 370 01 4370 http://deposit.d-nb.de/cgi-bin/dokserv?idn=979873371 2011 01 DE-16 http://archiv.ub.uni-heidelberg.de/volltextserver/volltexte/2006/6307 2013 01 DE-16-250 00 s hd2006 2013 01 DE-16-250 01 s (DE-627)1416719172 Dissertation/Habilitation/Hochschulschrift 2013 01 DE-16-250 02 s per_1 2013 01 DE-16-250 03 s s_165 2013 01 DE-16-250 04 p (DE-627)1843283611 Boßmeyer, Jens 2013 01 DE-16-250 04 k (DE-627)1471138844 Dekanat der Fakultät für Physik und Astronomie 2013 01 DE-16-250 04 s (DE-627)1410501914 Verfasser 2013 01 DE-16-250 04 s pos_1 60 01 0705 10 ho 2011 01 DE-16 053754880 20 01 0084 OLRD 21 01 0046 OLRD 30 01 0104 OLRD 40 01 0007 OLRD 60 01 0705 OLRD 110 01 3110 OLRD 370 01 4370 OLRD 22 01 0018 SUBolrd 23 01 0830 olr-d 23 01 0830 2007.09.10
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(1) Das DOAS konnte unter kontrollierten Bedingungen mit anderen Nachweismethoden für die Spurengase NO2, O3, HONO, H2O, Benzol und m-Xylol verglichen werden. Die Übereinstimmung des DOAS mit den anderen Methoden war sehr gut (Maximalabweichung 13 % im Absolutwert, Korrelationskoeffizienten größer als 0.92). (2) Das DOAS konnte mit Zeitreihen von Spurengaseingaben (von Benzaldehyd, Toluol and HCHO) in die Kammer verglichen werden, die auf Basis der Probenmenge und fundamentaler Kammereigenschaften berechnet wurden. Auch hier war die Übereinstimmung zwischen der Messung und den Berechnungen gut (Maximalabweichung 19 %, R größer als 0.94). Damit konnte die Skalierung des differentiellen Absorptionsquerschnittes von HCHO, der in der DOAS-Auswertung verwendet wird, bestätigt werden. (3) Messungen des DOAS und anderer Instrumente konnten zur Validierung aktueller Chemie-Modelle verwendet werden. Die OH-Reaktivität in der belichteten Kammer wurde aus DOAS-Messungen von Benzol und m-Xylol abgeleitet und stimmte hervorragend mit einer direkten OH-Messung überein. Weiterhin wurde die HCHO-Ausbeute in der Ethen-Ozon-Reaktion untersucht. Dies brachte eine Diskrepanz zwischen einer Modellrechnung und der Messung zutage, die auf Modellannahmen über kinetische Parameter von Zwischenprodukten im Ethen-Ozon-Mechanismus zurückgeführt wurde. Schließlich bestätigten Absolutbestimmungen der Reaktionskoeffizienten von NO3-Reaktionen mit Ethanal (2.6 +/- 0.5), Propanal (5.8 +/- 1.0), Butanal (11.9 +/- 1.4) und Benzaldehyd (2.2 +/- 0.6, Angaben in cm3/s bei 300 K) gegenwärtige Literaturempfehlungen für atmosphärische Bedingungen. Allerdings stimmten die gemessenen Ausbeuten von Produktaldehyden in den NO3-Reaktionen mit Propanal und Butanal nicht mit Modellrechnungen überein. Dies wurde auf die Modellannahmen, die im Aldehyd-Abbaumechanismus über kinetische Parameter von Peroxyacyl-Nitraten gemacht wurden, zurückgeführt. In the course of this thesis, a DOAS instrument using a multiple reflection system of the White design was installed at the atmosphere simulation chamber SAPHIR (Forschungszentrum Jülich, Germany). The DOAS instrument allowed to detect NO3 at SAPHIR for the first time. A loss process of NO3 was identified in the dry chamber and characterised with a lifetime of (42 +/- 4) min. Apart from that, the chamber was used in three ways. (1) The DOAS could be compared to other detection methods under controlled conditions, which was done for the trace gases NO2, O3, HONO, H2O, benzene and m-xylene. The agreement between DOAS and the other methods was very good (13 % maximum deviation in the absolute value, correlation coefficients higher than 0.92). (2) The DOAS could be compared to time profiles of trace gas injections (of benzaldehyde, toluene and HCHO) into the chamber, which were calculated from the sample weight and from fundamental chamber properties. The agreement between the DOAS and the calculations was also good (19 % maximum deviation, R higher than 0.94). Thus, the scaling of the differential absorption cross section of HCHO used in the DOAS evaluations was confirmed. (3) Measurements of the DOAS and other instruments could be used to validate current chemistry models. The OH reactivity in the sunlit chamber was derived from DOAS measurements of benzene and m-xylene and matched a direct OH measurement excellently. Moreover, the HCHO yield from the ethene-ozone reaction was studied. A discrepancy was observed between a model calculation and the measurement, which originated from the model assumptions made for kinetics of reaction intermediates in the ethene-ozone mechanism. Finally, absolute rate studies of the NO3 reaction with ethanal (2.6 +/- 0.5), propanal (5.8 +/- 1.0), butanal (11.9 +/- 1.4) and benzaldehyde (2.2 +/- 0.6, all in cm3/s at 300 K) corroborated the rate coefficients of current literature recommendations at near-ambient concentration levels. However, the measured yields of the product aldehydes in the NO3 reactions with propanal and butanal disagreed with model calculations. This discrepancy originated from the model assumptions made for the kinetics of peroxyacyl nitrates in the degradation mechanism of the aldehydes. 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(1) Das DOAS konnte unter kontrollierten Bedingungen mit anderen Nachweismethoden für die Spurengase NO2, O3, HONO, H2O, Benzol und m-Xylol verglichen werden. Die Übereinstimmung des DOAS mit den anderen Methoden war sehr gut (Maximalabweichung 13 % im Absolutwert, Korrelationskoeffizienten größer als 0.92). (2) Das DOAS konnte mit Zeitreihen von Spurengaseingaben (von Benzaldehyd, Toluol and HCHO) in die Kammer verglichen werden, die auf Basis der Probenmenge und fundamentaler Kammereigenschaften berechnet wurden. Auch hier war die Übereinstimmung zwischen der Messung und den Berechnungen gut (Maximalabweichung 19 %, R größer als 0.94). Damit konnte die Skalierung des differentiellen Absorptionsquerschnittes von HCHO, der in der DOAS-Auswertung verwendet wird, bestätigt werden. (3) Messungen des DOAS und anderer Instrumente konnten zur Validierung aktueller Chemie-Modelle verwendet werden. Die OH-Reaktivität in der belichteten Kammer wurde aus DOAS-Messungen von Benzol und m-Xylol abgeleitet und stimmte hervorragend mit einer direkten OH-Messung überein. Weiterhin wurde die HCHO-Ausbeute in der Ethen-Ozon-Reaktion untersucht. Dies brachte eine Diskrepanz zwischen einer Modellrechnung und der Messung zutage, die auf Modellannahmen über kinetische Parameter von Zwischenprodukten im Ethen-Ozon-Mechanismus zurückgeführt wurde. Schließlich bestätigten Absolutbestimmungen der Reaktionskoeffizienten von NO3-Reaktionen mit Ethanal (2.6 +/- 0.5), Propanal (5.8 +/- 1.0), Butanal (11.9 +/- 1.4) und Benzaldehyd (2.2 +/- 0.6, Angaben in cm3/s bei 300 K) gegenwärtige Literaturempfehlungen für atmosphärische Bedingungen. Allerdings stimmten die gemessenen Ausbeuten von Produktaldehyden in den NO3-Reaktionen mit Propanal und Butanal nicht mit Modellrechnungen überein. Dies wurde auf die Modellannahmen, die im Aldehyd-Abbaumechanismus über kinetische Parameter von Peroxyacyl-Nitraten gemacht wurden, zurückgeführt. In the course of this thesis, a DOAS instrument using a multiple reflection system of the White design was installed at the atmosphere simulation chamber SAPHIR (Forschungszentrum Jülich, Germany). The DOAS instrument allowed to detect NO3 at SAPHIR for the first time. A loss process of NO3 was identified in the dry chamber and characterised with a lifetime of (42 +/- 4) min. Apart from that, the chamber was used in three ways. (1) The DOAS could be compared to other detection methods under controlled conditions, which was done for the trace gases NO2, O3, HONO, H2O, benzene and m-xylene. The agreement between DOAS and the other methods was very good (13 % maximum deviation in the absolute value, correlation coefficients higher than 0.92). 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(DE-627)1323964339 (DE-576)253964334 http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bsz:16-opus-63079 application/pdf Verlag Volltext http://archiv.ub.uni-heidelberg.de/volltextserver/volltexte/2006/6307/index.html Verlag Volltext http://archiv.ub.uni-heidelberg.de/volltextserver/volltexte/2006/6307/pdf/phd_bossmeyer_2006.pdf Verlag Volltext GBV_ILN_20 ISIL_DE-84 SYSFLAG_1 GBV_KXP SSG-OPC-GGO GBV_ILN_21 ISIL_DE-46 GBV_ILN_22 ISIL_DE-18 GBV_ILN_23 ISIL_DE-830 GBV_ILN_30 ISIL_DE-104 GBV_ILN_40 ISIL_DE-7 GBV_ILN_60 ISIL_DE-705 GBV_ILN_110 ISIL_DE-Luen4 GBV_ILN_370 ISIL_DE-1373 GBV_ILN_2011 ISIL_DE-16 GBV_ILN_2013 ISIL_DE-16-250 BO 045F 530 20 01 0084 833658409 x 10-09-07 21 01 0046 833668277 z 10-09-07 22 01 0018 83367854X SUBolrd xu 10-09-07 23 01 0830 833686755 olr-d x 10-09-07 30 01 0104 833692046 z 10-09-07 40 01 0007 83369894X xsn 10-09-07 60 01 0705 833709127 z 10-09-07 110 01 3110 833719467 x 10-09-07 370 01 4370 833727311 x 10-09-07 2011 01 DE-16 3311123093 00 --%%-- --%%-- --%%-- --%%-- l01 21-11-06 2013 01 DE-16-250 4314279133 00 --%%-- --%%-- --%%-- --%%-- l01 25-04-23 20 01 0084 http://d-nb.info/979873371 20 01 0084 http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bsz:16-opus-63079 21 01 0046 http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bsz:16-opus-63079 22 01 0018 http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bsz:16-opus-63079 23 01 0830 http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bsz:16-opus-63079 30 01 0104 http://deposit.d-nb.de/cgi-bin/dokserv?idn=979873371 40 01 0007 http://d-nb.info/979873371 60 01 0705 http://deposit.d-nb.de/cgi-bin/dokserv?idn=979873371 110 01 3110 http://deposit.d-nb.de/cgi-bin/dokserv?idn=979873371 370 01 4370 http://deposit.d-nb.de/cgi-bin/dokserv?idn=979873371 2011 01 DE-16 http://archiv.ub.uni-heidelberg.de/volltextserver/volltexte/2006/6307 2013 01 DE-16-250 00 s hd2006 2013 01 DE-16-250 01 s (DE-627)1416719172 Dissertation/Habilitation/Hochschulschrift 2013 01 DE-16-250 02 s per_1 2013 01 DE-16-250 03 s s_165 2013 01 DE-16-250 04 p (DE-627)1843283611 Boßmeyer, Jens 2013 01 DE-16-250 04 k (DE-627)1471138844 Dekanat der Fakultät für Physik und Astronomie 2013 01 DE-16-250 04 s (DE-627)1410501914 Verfasser 2013 01 DE-16-250 04 s pos_1 60 01 0705 10 ho 2011 01 DE-16 053754880 20 01 0084 OLRD 21 01 0046 OLRD 30 01 0104 OLRD 40 01 0007 OLRD 60 01 0705 OLRD 110 01 3110 OLRD 370 01 4370 OLRD 22 01 0018 SUBolrd 23 01 0830 olr-d 23 01 0830 2007.09.10
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Das DOAS-Instrument ermöglichte erstmalig den Nachweis von NO3 an der Kammer. Ein NO3- Verlustprozess wurde in der trockenen Kammer beobachtet und mit einer Lebensdauer von (42 +/- 4) min charakterisiert. Davon abgesehen diente die Kammer für Experimente von dreierlei Art. (1) Das DOAS konnte unter kontrollierten Bedingungen mit anderen Nachweismethoden für die Spurengase NO2, O3, HONO, H2O, Benzol und m-Xylol verglichen werden. Die Übereinstimmung des DOAS mit den anderen Methoden war sehr gut (Maximalabweichung 13 % im Absolutwert, Korrelationskoeffizienten größer als 0.92). (2) Das DOAS konnte mit Zeitreihen von Spurengaseingaben (von Benzaldehyd, Toluol and HCHO) in die Kammer verglichen werden, die auf Basis der Probenmenge und fundamentaler Kammereigenschaften berechnet wurden. Auch hier war die Übereinstimmung zwischen der Messung und den Berechnungen gut (Maximalabweichung 19 %, R größer als 0.94). Damit konnte die Skalierung des differentiellen Absorptionsquerschnittes von HCHO, der in der DOAS-Auswertung verwendet wird, bestätigt werden. (3) Messungen des DOAS und anderer Instrumente konnten zur Validierung aktueller Chemie-Modelle verwendet werden. Die OH-Reaktivität in der belichteten Kammer wurde aus DOAS-Messungen von Benzol und m-Xylol abgeleitet und stimmte hervorragend mit einer direkten OH-Messung überein. Weiterhin wurde die HCHO-Ausbeute in der Ethen-Ozon-Reaktion untersucht. Dies brachte eine Diskrepanz zwischen einer Modellrechnung und der Messung zutage, die auf Modellannahmen über kinetische Parameter von Zwischenprodukten im Ethen-Ozon-Mechanismus zurückgeführt wurde. Schließlich bestätigten Absolutbestimmungen der Reaktionskoeffizienten von NO3-Reaktionen mit Ethanal (2.6 +/- 0.5), Propanal (5.8 +/- 1.0), Butanal (11.9 +/- 1.4) und Benzaldehyd (2.2 +/- 0.6, Angaben in cm3/s bei 300 K) gegenwärtige Literaturempfehlungen für atmosphärische Bedingungen. Allerdings stimmten die gemessenen Ausbeuten von Produktaldehyden in den NO3-Reaktionen mit Propanal und Butanal nicht mit Modellrechnungen überein. Dies wurde auf die Modellannahmen, die im Aldehyd-Abbaumechanismus über kinetische Parameter von Peroxyacyl-Nitraten gemacht wurden, zurückgeführt.</subfield></datafield><datafield tag="520" ind1=" " ind2=" "><subfield code="a">In the course of this thesis, a DOAS instrument using a multiple reflection system of the White design was installed at the atmosphere simulation chamber SAPHIR (Forschungszentrum Jülich, Germany). The DOAS instrument allowed to detect NO3 at SAPHIR for the first time. A loss process of NO3 was identified in the dry chamber and characterised with a lifetime of (42 +/- 4) min. Apart from that, the chamber was used in three ways. (1) The DOAS could be compared to other detection methods under controlled conditions, which was done for the trace gases NO2, O3, HONO, H2O, benzene and m-xylene. The agreement between DOAS and the other methods was very good (13 % maximum deviation in the absolute value, correlation coefficients higher than 0.92). (2) The DOAS could be compared to time profiles of trace gas injections (of benzaldehyde, toluene and HCHO) into the chamber, which were calculated from the sample weight and from fundamental chamber properties. The agreement between the DOAS and the calculations was also good (19 % maximum deviation, R higher than 0.94). Thus, the scaling of the differential absorption cross section of HCHO used in the DOAS evaluations was confirmed. (3) Measurements of the DOAS and other instruments could be used to validate current chemistry models. The OH reactivity in the sunlit chamber was derived from DOAS measurements of benzene and m-xylene and matched a direct OH measurement excellently. Moreover, the HCHO yield from the ethene-ozone reaction was studied. A discrepancy was observed between a model calculation and the measurement, which originated from the model assumptions made for kinetics of reaction intermediates in the ethene-ozone mechanism. Finally, absolute rate studies of the NO3 reaction with ethanal (2.6 +/- 0.5), propanal (5.8 +/- 1.0), butanal (11.9 +/- 1.4) and benzaldehyde (2.2 +/- 0.6, all in cm3/s at 300 K) corroborated the rate coefficients of current literature recommendations at near-ambient concentration levels. However, the measured yields of the product aldehydes in the NO3 reactions with propanal and butanal disagreed with model calculations. This discrepancy originated from the model assumptions made for the kinetics of peroxyacyl nitrates in the degradation mechanism of the aldehydes.</subfield></datafield><datafield tag="655" ind1=" " ind2="7"><subfield code="a">Hochschulschrift</subfield><subfield code="0">(DE-588)4113937-9</subfield><subfield code="0">(DE-627)105825778</subfield><subfield code="0">(DE-576)209480580</subfield><subfield code="2">gnd-content</subfield></datafield><datafield tag="689" ind1="0" ind2="0"><subfield code="D">s</subfield><subfield code="0">(DE-588)4186368-9</subfield><subfield code="0">(DE-627)104492473</subfield><subfield code="0">(DE-576)210038721</subfield><subfield code="a">Aldehyde</subfield><subfield code="2">gnd</subfield></datafield><datafield tag="689" ind1="0" ind2="1"><subfield code="D">s</subfield><subfield code="0">(DE-588)4819070-6</subfield><subfield code="0">(DE-627)481883975</subfield><subfield code="0">(DE-576)21670457X</subfield><subfield code="a">SAPHIR</subfield><subfield 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abstract	Im Zuge dieser Arbeit wurde ein DOAS-Instrument an der Atmosphären-Simulationskammer SAPHIR (Forschungszentrum Jülich) aufgebaut, das auf einem Vielfach-Reflektionssystem des White-Designs basiert. Das DOAS-Instrument ermöglichte erstmalig den Nachweis von NO3 an der Kammer. Ein NO3- Verlustprozess wurde in der trockenen Kammer beobachtet und mit einer Lebensdauer von (42 +/- 4) min charakterisiert. Davon abgesehen diente die Kammer für Experimente von dreierlei Art. (1) Das DOAS konnte unter kontrollierten Bedingungen mit anderen Nachweismethoden für die Spurengase NO2, O3, HONO, H2O, Benzol und m-Xylol verglichen werden. Die Übereinstimmung des DOAS mit den anderen Methoden war sehr gut (Maximalabweichung 13 % im Absolutwert, Korrelationskoeffizienten größer als 0.92). (2) Das DOAS konnte mit Zeitreihen von Spurengaseingaben (von Benzaldehyd, Toluol and HCHO) in die Kammer verglichen werden, die auf Basis der Probenmenge und fundamentaler Kammereigenschaften berechnet wurden. Auch hier war die Übereinstimmung zwischen der Messung und den Berechnungen gut (Maximalabweichung 19 %, R größer als 0.94). Damit konnte die Skalierung des differentiellen Absorptionsquerschnittes von HCHO, der in der DOAS-Auswertung verwendet wird, bestätigt werden. (3) Messungen des DOAS und anderer Instrumente konnten zur Validierung aktueller Chemie-Modelle verwendet werden. Die OH-Reaktivität in der belichteten Kammer wurde aus DOAS-Messungen von Benzol und m-Xylol abgeleitet und stimmte hervorragend mit einer direkten OH-Messung überein. Weiterhin wurde die HCHO-Ausbeute in der Ethen-Ozon-Reaktion untersucht. Dies brachte eine Diskrepanz zwischen einer Modellrechnung und der Messung zutage, die auf Modellannahmen über kinetische Parameter von Zwischenprodukten im Ethen-Ozon-Mechanismus zurückgeführt wurde. Schließlich bestätigten Absolutbestimmungen der Reaktionskoeffizienten von NO3-Reaktionen mit Ethanal (2.6 +/- 0.5), Propanal (5.8 +/- 1.0), Butanal (11.9 +/- 1.4) und Benzaldehyd (2.2 +/- 0.6, Angaben in cm3/s bei 300 K) gegenwärtige Literaturempfehlungen für atmosphärische Bedingungen. Allerdings stimmten die gemessenen Ausbeuten von Produktaldehyden in den NO3-Reaktionen mit Propanal und Butanal nicht mit Modellrechnungen überein. Dies wurde auf die Modellannahmen, die im Aldehyd-Abbaumechanismus über kinetische Parameter von Peroxyacyl-Nitraten gemacht wurden, zurückgeführt. In the course of this thesis, a DOAS instrument using a multiple reflection system of the White design was installed at the atmosphere simulation chamber SAPHIR (Forschungszentrum Jülich, Germany). The DOAS instrument allowed to detect NO3 at SAPHIR for the first time. A loss process of NO3 was identified in the dry chamber and characterised with a lifetime of (42 +/- 4) min. Apart from that, the chamber was used in three ways. (1) The DOAS could be compared to other detection methods under controlled conditions, which was done for the trace gases NO2, O3, HONO, H2O, benzene and m-xylene. The agreement between DOAS and the other methods was very good (13 % maximum deviation in the absolute value, correlation coefficients higher than 0.92). (2) The DOAS could be compared to time profiles of trace gas injections (of benzaldehyde, toluene and HCHO) into the chamber, which were calculated from the sample weight and from fundamental chamber properties. The agreement between the DOAS and the calculations was also good (19 % maximum deviation, R higher than 0.94). Thus, the scaling of the differential absorption cross section of HCHO used in the DOAS evaluations was confirmed. (3) Measurements of the DOAS and other instruments could be used to validate current chemistry models. The OH reactivity in the sunlit chamber was derived from DOAS measurements of benzene and m-xylene and matched a direct OH measurement excellently. Moreover, the HCHO yield from the ethene-ozone reaction was studied. A discrepancy was observed between a model calculation and the measurement, which originated from the model assumptions made for kinetics of reaction intermediates in the ethene-ozone mechanism. Finally, absolute rate studies of the NO3 reaction with ethanal (2.6 +/- 0.5), propanal (5.8 +/- 1.0), butanal (11.9 +/- 1.4) and benzaldehyde (2.2 +/- 0.6, all in cm3/s at 300 K) corroborated the rate coefficients of current literature recommendations at near-ambient concentration levels. However, the measured yields of the product aldehydes in the NO3 reactions with propanal and butanal disagreed with model calculations. This discrepancy originated from the model assumptions made for the kinetics of peroxyacyl nitrates in the degradation mechanism of the aldehydes.
abstractGer	Im Zuge dieser Arbeit wurde ein DOAS-Instrument an der Atmosphären-Simulationskammer SAPHIR (Forschungszentrum Jülich) aufgebaut, das auf einem Vielfach-Reflektionssystem des White-Designs basiert. Das DOAS-Instrument ermöglichte erstmalig den Nachweis von NO3 an der Kammer. Ein NO3- Verlustprozess wurde in der trockenen Kammer beobachtet und mit einer Lebensdauer von (42 +/- 4) min charakterisiert. Davon abgesehen diente die Kammer für Experimente von dreierlei Art. (1) Das DOAS konnte unter kontrollierten Bedingungen mit anderen Nachweismethoden für die Spurengase NO2, O3, HONO, H2O, Benzol und m-Xylol verglichen werden. Die Übereinstimmung des DOAS mit den anderen Methoden war sehr gut (Maximalabweichung 13 % im Absolutwert, Korrelationskoeffizienten größer als 0.92). (2) Das DOAS konnte mit Zeitreihen von Spurengaseingaben (von Benzaldehyd, Toluol and HCHO) in die Kammer verglichen werden, die auf Basis der Probenmenge und fundamentaler Kammereigenschaften berechnet wurden. Auch hier war die Übereinstimmung zwischen der Messung und den Berechnungen gut (Maximalabweichung 19 %, R größer als 0.94). Damit konnte die Skalierung des differentiellen Absorptionsquerschnittes von HCHO, der in der DOAS-Auswertung verwendet wird, bestätigt werden. (3) Messungen des DOAS und anderer Instrumente konnten zur Validierung aktueller Chemie-Modelle verwendet werden. Die OH-Reaktivität in der belichteten Kammer wurde aus DOAS-Messungen von Benzol und m-Xylol abgeleitet und stimmte hervorragend mit einer direkten OH-Messung überein. Weiterhin wurde die HCHO-Ausbeute in der Ethen-Ozon-Reaktion untersucht. Dies brachte eine Diskrepanz zwischen einer Modellrechnung und der Messung zutage, die auf Modellannahmen über kinetische Parameter von Zwischenprodukten im Ethen-Ozon-Mechanismus zurückgeführt wurde. Schließlich bestätigten Absolutbestimmungen der Reaktionskoeffizienten von NO3-Reaktionen mit Ethanal (2.6 +/- 0.5), Propanal (5.8 +/- 1.0), Butanal (11.9 +/- 1.4) und Benzaldehyd (2.2 +/- 0.6, Angaben in cm3/s bei 300 K) gegenwärtige Literaturempfehlungen für atmosphärische Bedingungen. Allerdings stimmten die gemessenen Ausbeuten von Produktaldehyden in den NO3-Reaktionen mit Propanal und Butanal nicht mit Modellrechnungen überein. Dies wurde auf die Modellannahmen, die im Aldehyd-Abbaumechanismus über kinetische Parameter von Peroxyacyl-Nitraten gemacht wurden, zurückgeführt. In the course of this thesis, a DOAS instrument using a multiple reflection system of the White design was installed at the atmosphere simulation chamber SAPHIR (Forschungszentrum Jülich, Germany). The DOAS instrument allowed to detect NO3 at SAPHIR for the first time. A loss process of NO3 was identified in the dry chamber and characterised with a lifetime of (42 +/- 4) min. Apart from that, the chamber was used in three ways. (1) The DOAS could be compared to other detection methods under controlled conditions, which was done for the trace gases NO2, O3, HONO, H2O, benzene and m-xylene. The agreement between DOAS and the other methods was very good (13 % maximum deviation in the absolute value, correlation coefficients higher than 0.92). (2) The DOAS could be compared to time profiles of trace gas injections (of benzaldehyde, toluene and HCHO) into the chamber, which were calculated from the sample weight and from fundamental chamber properties. The agreement between the DOAS and the calculations was also good (19 % maximum deviation, R higher than 0.94). Thus, the scaling of the differential absorption cross section of HCHO used in the DOAS evaluations was confirmed. (3) Measurements of the DOAS and other instruments could be used to validate current chemistry models. The OH reactivity in the sunlit chamber was derived from DOAS measurements of benzene and m-xylene and matched a direct OH measurement excellently. Moreover, the HCHO yield from the ethene-ozone reaction was studied. A discrepancy was observed between a model calculation and the measurement, which originated from the model assumptions made for kinetics of reaction intermediates in the ethene-ozone mechanism. Finally, absolute rate studies of the NO3 reaction with ethanal (2.6 +/- 0.5), propanal (5.8 +/- 1.0), butanal (11.9 +/- 1.4) and benzaldehyde (2.2 +/- 0.6, all in cm3/s at 300 K) corroborated the rate coefficients of current literature recommendations at near-ambient concentration levels. However, the measured yields of the product aldehydes in the NO3 reactions with propanal and butanal disagreed with model calculations. This discrepancy originated from the model assumptions made for the kinetics of peroxyacyl nitrates in the degradation mechanism of the aldehydes.
abstract_unstemmed	Im Zuge dieser Arbeit wurde ein DOAS-Instrument an der Atmosphären-Simulationskammer SAPHIR (Forschungszentrum Jülich) aufgebaut, das auf einem Vielfach-Reflektionssystem des White-Designs basiert. Das DOAS-Instrument ermöglichte erstmalig den Nachweis von NO3 an der Kammer. Ein NO3- Verlustprozess wurde in der trockenen Kammer beobachtet und mit einer Lebensdauer von (42 +/- 4) min charakterisiert. Davon abgesehen diente die Kammer für Experimente von dreierlei Art. (1) Das DOAS konnte unter kontrollierten Bedingungen mit anderen Nachweismethoden für die Spurengase NO2, O3, HONO, H2O, Benzol und m-Xylol verglichen werden. Die Übereinstimmung des DOAS mit den anderen Methoden war sehr gut (Maximalabweichung 13 % im Absolutwert, Korrelationskoeffizienten größer als 0.92). (2) Das DOAS konnte mit Zeitreihen von Spurengaseingaben (von Benzaldehyd, Toluol and HCHO) in die Kammer verglichen werden, die auf Basis der Probenmenge und fundamentaler Kammereigenschaften berechnet wurden. Auch hier war die Übereinstimmung zwischen der Messung und den Berechnungen gut (Maximalabweichung 19 %, R größer als 0.94). Damit konnte die Skalierung des differentiellen Absorptionsquerschnittes von HCHO, der in der DOAS-Auswertung verwendet wird, bestätigt werden. (3) Messungen des DOAS und anderer Instrumente konnten zur Validierung aktueller Chemie-Modelle verwendet werden. Die OH-Reaktivität in der belichteten Kammer wurde aus DOAS-Messungen von Benzol und m-Xylol abgeleitet und stimmte hervorragend mit einer direkten OH-Messung überein. Weiterhin wurde die HCHO-Ausbeute in der Ethen-Ozon-Reaktion untersucht. Dies brachte eine Diskrepanz zwischen einer Modellrechnung und der Messung zutage, die auf Modellannahmen über kinetische Parameter von Zwischenprodukten im Ethen-Ozon-Mechanismus zurückgeführt wurde. Schließlich bestätigten Absolutbestimmungen der Reaktionskoeffizienten von NO3-Reaktionen mit Ethanal (2.6 +/- 0.5), Propanal (5.8 +/- 1.0), Butanal (11.9 +/- 1.4) und Benzaldehyd (2.2 +/- 0.6, Angaben in cm3/s bei 300 K) gegenwärtige Literaturempfehlungen für atmosphärische Bedingungen. Allerdings stimmten die gemessenen Ausbeuten von Produktaldehyden in den NO3-Reaktionen mit Propanal und Butanal nicht mit Modellrechnungen überein. Dies wurde auf die Modellannahmen, die im Aldehyd-Abbaumechanismus über kinetische Parameter von Peroxyacyl-Nitraten gemacht wurden, zurückgeführt. In the course of this thesis, a DOAS instrument using a multiple reflection system of the White design was installed at the atmosphere simulation chamber SAPHIR (Forschungszentrum Jülich, Germany). The DOAS instrument allowed to detect NO3 at SAPHIR for the first time. A loss process of NO3 was identified in the dry chamber and characterised with a lifetime of (42 +/- 4) min. Apart from that, the chamber was used in three ways. (1) The DOAS could be compared to other detection methods under controlled conditions, which was done for the trace gases NO2, O3, HONO, H2O, benzene and m-xylene. The agreement between DOAS and the other methods was very good (13 % maximum deviation in the absolute value, correlation coefficients higher than 0.92). (2) The DOAS could be compared to time profiles of trace gas injections (of benzaldehyde, toluene and HCHO) into the chamber, which were calculated from the sample weight and from fundamental chamber properties. The agreement between the DOAS and the calculations was also good (19 % maximum deviation, R higher than 0.94). Thus, the scaling of the differential absorption cross section of HCHO used in the DOAS evaluations was confirmed. (3) Measurements of the DOAS and other instruments could be used to validate current chemistry models. The OH reactivity in the sunlit chamber was derived from DOAS measurements of benzene and m-xylene and matched a direct OH measurement excellently. Moreover, the HCHO yield from the ethene-ozone reaction was studied. A discrepancy was observed between a model calculation and the measurement, which originated from the model assumptions made for kinetics of reaction intermediates in the ethene-ozone mechanism. Finally, absolute rate studies of the NO3 reaction with ethanal (2.6 +/- 0.5), propanal (5.8 +/- 1.0), butanal (11.9 +/- 1.4) and benzaldehyde (2.2 +/- 0.6, all in cm3/s at 300 K) corroborated the rate coefficients of current literature recommendations at near-ambient concentration levels. However, the measured yields of the product aldehydes in the NO3 reactions with propanal and butanal disagreed with model calculations. This discrepancy originated from the model assumptions made for the kinetics of peroxyacyl nitrates in the degradation mechanism of the aldehydes.
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Das DOAS-Instrument ermöglichte erstmalig den Nachweis von NO3 an der Kammer. Ein NO3- Verlustprozess wurde in der trockenen Kammer beobachtet und mit einer Lebensdauer von (42 +/- 4) min charakterisiert. Davon abgesehen diente die Kammer für Experimente von dreierlei Art. (1) Das DOAS konnte unter kontrollierten Bedingungen mit anderen Nachweismethoden für die Spurengase NO2, O3, HONO, H2O, Benzol und m-Xylol verglichen werden. Die Übereinstimmung des DOAS mit den anderen Methoden war sehr gut (Maximalabweichung 13 % im Absolutwert, Korrelationskoeffizienten größer als 0.92). (2) Das DOAS konnte mit Zeitreihen von Spurengaseingaben (von Benzaldehyd, Toluol and HCHO) in die Kammer verglichen werden, die auf Basis der Probenmenge und fundamentaler Kammereigenschaften berechnet wurden. Auch hier war die Übereinstimmung zwischen der Messung und den Berechnungen gut (Maximalabweichung 19 %, R größer als 0.94). Damit konnte die Skalierung des differentiellen Absorptionsquerschnittes von HCHO, der in der DOAS-Auswertung verwendet wird, bestätigt werden. (3) Messungen des DOAS und anderer Instrumente konnten zur Validierung aktueller Chemie-Modelle verwendet werden. Die OH-Reaktivität in der belichteten Kammer wurde aus DOAS-Messungen von Benzol und m-Xylol abgeleitet und stimmte hervorragend mit einer direkten OH-Messung überein. Weiterhin wurde die HCHO-Ausbeute in der Ethen-Ozon-Reaktion untersucht. Dies brachte eine Diskrepanz zwischen einer Modellrechnung und der Messung zutage, die auf Modellannahmen über kinetische Parameter von Zwischenprodukten im Ethen-Ozon-Mechanismus zurückgeführt wurde. Schließlich bestätigten Absolutbestimmungen der Reaktionskoeffizienten von NO3-Reaktionen mit Ethanal (2.6 +/- 0.5), Propanal (5.8 +/- 1.0), Butanal (11.9 +/- 1.4) und Benzaldehyd (2.2 +/- 0.6, Angaben in cm3/s bei 300 K) gegenwärtige Literaturempfehlungen für atmosphärische Bedingungen. Allerdings stimmten die gemessenen Ausbeuten von Produktaldehyden in den NO3-Reaktionen mit Propanal und Butanal nicht mit Modellrechnungen überein. Dies wurde auf die Modellannahmen, die im Aldehyd-Abbaumechanismus über kinetische Parameter von Peroxyacyl-Nitraten gemacht wurden, zurückgeführt.</subfield></datafield><datafield tag="520" ind1=" " ind2=" "><subfield code="a">In the course of this thesis, a DOAS instrument using a multiple reflection system of the White design was installed at the atmosphere simulation chamber SAPHIR (Forschungszentrum Jülich, Germany). The DOAS instrument allowed to detect NO3 at SAPHIR for the first time. A loss process of NO3 was identified in the dry chamber and characterised with a lifetime of (42 +/- 4) min. Apart from that, the chamber was used in three ways. (1) The DOAS could be compared to other detection methods under controlled conditions, which was done for the trace gases NO2, O3, HONO, H2O, benzene and m-xylene. The agreement between DOAS and the other methods was very good (13 % maximum deviation in the absolute value, correlation coefficients higher than 0.92). (2) The DOAS could be compared to time profiles of trace gas injections (of benzaldehyde, toluene and HCHO) into the chamber, which were calculated from the sample weight and from fundamental chamber properties. The agreement between the DOAS and the calculations was also good (19 % maximum deviation, R higher than 0.94). Thus, the scaling of the differential absorption cross section of HCHO used in the DOAS evaluations was confirmed. (3) Measurements of the DOAS and other instruments could be used to validate current chemistry models. The OH reactivity in the sunlit chamber was derived from DOAS measurements of benzene and m-xylene and matched a direct OH measurement excellently. Moreover, the HCHO yield from the ethene-ozone reaction was studied. A discrepancy was observed between a model calculation and the measurement, which originated from the model assumptions made for kinetics of reaction intermediates in the ethene-ozone mechanism. Finally, absolute rate studies of the NO3 reaction with ethanal (2.6 +/- 0.5), propanal (5.8 +/- 1.0), butanal (11.9 +/- 1.4) and benzaldehyde (2.2 +/- 0.6, all in cm3/s at 300 K) corroborated the rate coefficients of current literature recommendations at near-ambient concentration levels. However, the measured yields of the product aldehydes in the NO3 reactions with propanal and butanal disagreed with model calculations. 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